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该合作团队提出了一种低维碳材料中的轻质元素超掺杂技术,有利于促进其在超高密度磁存储器件的构筑和单原子催化方面的应用

该合作团队提出了一种低维碳材料中的轻质元素超掺杂技术,有利于促进其在超高密度磁存储器件的构筑和单原子催化方面的应用。该合作团队提出了一种低维碳材料中的轻质元素超掺杂技术,有利于促进其在超高密度磁存储器件的构筑和单原子催化方面的应用。该合作团队提出了一种低维碳材料中的轻质元素超掺杂技术,有利于促进其在超高密度磁存储器件的构筑和单原子催化方面的应用。该合作团队提出了一种低维碳材料中的轻质元素超掺杂技术,有利于促进其在超高密度磁存储器件的构筑和单原子催化方面的应用。该合作团队提出了一种低维碳材料中的轻质元素超掺杂技术,有利于促进其在超高密度磁存储器件的构筑和单原子催化方面的应用。我校物理学院、南京微结构国家实验室、人工微结构科学与技术协同创新中心的汤怒江副教授/都有为院士国家与东南大学和中科院金属研究所合作,在低维碳材料(如碳纳米管、石墨烯)的轻质元素超掺杂和磁性等研究中取得突破性进展,相关研究成果以《Elemental
superdoping of graphene and carbon
nanotubes》为题,2016年3月4日在线发表于Nature Communications
7,10921。我校物理学院2009级直博生刘圆及其导师汤怒江副教授完成了主要实验工作,东南大学孙立涛教授研究组进行了微观结构的表征工作,中科院金属所的刘畅研究组进行了氧催化性能表征等工作。汤怒江副教授和中科院金属所成会明研究员对整个研究工作进行了组织与协调。汤怒江副教授、孙立涛教授与成会明研究员为论文共同通讯作者。

该合作团队提出了一种低维碳材料中的轻质元素超掺杂技术,有利于促进其在超高密度磁存储器件的构筑和单原子催化方面的应用。该合作团队提出了一种低维碳材料中的轻质元素超掺杂技术,有利于促进其在超高密度磁存储器件的构筑和单原子催化方面的应用。该合作团队提出了一种低维碳材料中的轻质元素超掺杂技术,有利于促进其在超高密度磁存储器件的构筑和单原子催化方面的应用。该合作团队提出了一种低维碳材料中的轻质元素超掺杂技术,有利于促进其在超高密度磁存储器件的构筑和单原子催化方面的应用。我校物理学院、固体微结构物理国家重点实验室、人工微结构科学与技术协同创新中心、江苏省纳米技术重点实验室的汤怒江教授/都有为院士国家与中科院金属研究所合作,在三维石墨烯网络的氮元素超掺杂研究中取得进展,相关研究成果发表在Advanced
Materials 29, 1701677,
2017)上。我校物理学院2014级直博生张维利及其导师汤怒江教授完成了主要实验工作,中科院金属所合作团队的任文才研究组进行了超电性能表征等工作。汤怒江教授和中科院金属所任文才研究员共同提出了该研究的学术思想,并对整个研究工作进行了指导,组织与协调。汤怒江教授与任文才研究员为论文共同通讯作者。

该合作团队提出了一种低维碳材料中的轻质元素超掺杂技术,有利于促进其在超高密度磁存储器件的构筑和单原子催化方面的应用。该合作团队提出了一种低维碳材料中的轻质元素超掺杂技术,有利于促进其在超高密度磁存储器件的构筑和单原子催化方面的应用。二维铁磁体在自旋电子学和超高速、超高容量信息存储上具有独特优势。近几年,已经预言可以用一些类石墨烯材料(比如氢化石墨烯、掺杂的单层GaSe以及过渡金属硫族化合物)实现二维磁体。但研究人员仍然期望利用传统磁元素铁钴镍直接构筑稳定且易制备的二维铁磁性石墨烯体系,因为具有蜂窝状结构的二维铁磁体不仅可以应用在自旋电子学、信息存储和催化方面,也可用来验证拓扑绝缘体和超导体的概念基础模型——Haldane模型。

该合作团队提出了一种低维碳材料中的轻质元素超掺杂技术,有利于促进其在超高密度磁存储器件的构筑和单原子催化方面的应用。低维碳材料一直是实验和理论研究的前沿。该类材料和其它无机自旋电子材料相比,自旋扩散长度要高约3个数量级(达1.5该合作团队提出了一种低维碳材料中的轻质元素超掺杂技术,有利于促进其在超高密度磁存储器件的构筑和单原子催化方面的应用。该合作团队提出了一种低维碳材料中的轻质元素超掺杂技术,有利于促进其在超高密度磁存储器件的构筑和单原子催化方面的应用。该合作团队提出了一种低维碳材料中的轻质元素超掺杂技术,有利于促进其在超高密度磁存储器件的构筑和单原子催化方面的应用。~2
微米),这有利于人工调控其自旋,故这类材料在自旋电子学器件中具有潜在应用前景。但石墨是一种本征非磁性材料,不存在局域磁矩,这限制了该类材料在自旋电子学器件上的应用。因此,如何在本征非磁的低维碳材料中引入高浓度的局域磁矩,并使之发生铁磁耦合而实现长程铁磁有序,是迫切需要解决的一个关键科学问题。大量理论研究表明,轻质元素的掺杂可在这类材料中有效引入局域磁矩。但由于这些元素只能掺杂在石墨层的空位位置处,加之空位浓度有限,使轻质元素的掺杂浓度较低。此外,通过精确控制掺杂浓度进而对其理化性质进行精确调控,对于开发其应用也具有重要意义。

大量理论和实验研究均表明,氮掺杂可改变石墨烯的电子结构,并改善其物理化学性质,进而极大地拓展其应用。但由于氮元素只能掺杂在石墨层的空位位置处,加之空位浓度有限,使轻质元素的掺杂浓度较低。2016年该合作国家在国际上首创了轻质元素超掺杂技术,成功地解决了这一长期存在的难题(Nature
Communications 7, 10921,
2016)。该技术不仅可以获得超高的氮掺杂浓度,而且还能精确控制其掺杂浓度。

近日,中国科学院武汉物理与数学研究所曹更玉课题组与物理研究所孟胜课题组合作,在新型二维铁磁体系的研究方面获得新进展,相关研究成果发表在美国化学会的ACS
Nano杂志上(ACS Nano 11,2143-2149。

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论文作者副研究员于迎辉与合作者通过在半金属锑表面沉积铁原子首次成功获得了单层有序Fe-Sb铁磁结构,发现具有类石墨烯材料要求的两套共穿子晶格,适合于Haldane模型的验证。同时,发现此二维体系可以进一步囚禁Sb原子形成新颖的有序幻数纳米环。另外,研究人员还成功获得了Fe3Sb7二维全同量子点阵列。密度泛函理论模拟表明此两种超结构均具有较大的磁矩,且均局域在铁原子的d电子上。该研究为二维铁磁体的制备提供了一种新方法,有利于促进其在超高密度磁存储器件的构筑和单原子催化方面的应用。

该合作国家提出了一种低维碳材料中的轻质元素超掺杂技术,即首先对低维碳材料进行氟化,然后进行退氟处理,再进行相关轻质元素的原位掺杂。该技术不仅可以获得超高的掺杂浓度,而且还能精确控制其掺杂浓度。例如,将低维碳材料进行氟化后再在氨气中退火,实现了对零维石墨烯量子点、一维碳纳米管、二维石墨烯的超高浓度的氮掺杂。随后该研究国家还借助该超掺杂技术实现了低维碳材料中的硫和硼的超掺杂,验证了该技术的普适性。同时他们还发现,通过对低维碳材料的氟化度进行控制,可精确调控氮和硫等轻质元素的掺杂度。大量研究证明轻质元素掺杂在低维碳材料中的均匀性对掺杂材料的性能改进效果具有重要影响。该研究国家以氮超掺杂石墨烯为例,通过超高分辨球差校正透射电镜对其结构和成份进行了表征,发现氮掺杂分布具有高度均匀的特征。同时,从原子尺度上也证实了氟化退氟处理能够在石墨片的基面上制造高浓度的空位,进而有利于轻质元素的超掺杂。

石墨烯由于其独特的物理和化学性质,被广泛的应用到超级电容器领域。一般来说,作为性能优越的电容器材料,要求该材料具备大的比表面积、高的导电性、高的活性位点和良好的浸润性。目前,为了克服石墨烯在制备过程中容易坍塌而导致暴露在电解液中的有效的比表面大大降低的不足,研究人员致力于制备三维石墨烯多孔材料。然而,化学自组装方法制备的三维石墨烯多孔材料导电性差,
CVD方法制备的石墨烯三维网络虽然导电性好,但缺乏活性位点和好的浸润性。近年来,氮掺杂被大量实验证明能有效提高石墨烯的活性位点和浸润性,进而改善其超级电容器性能。但是,相比于化学剥离法制备的含有大量缺陷的石墨烯纳米片,CVD方法制备的三维石墨烯网络高的结晶质量使得氮掺杂异常困难。本研究在中科院金属所合作国家提出的石墨烯网络/氧化石墨烯气凝胶嵌套杂化网络结构基础上(Advanced
Materials 28, 1603,
2016),合作国家借助于轻质元素超掺杂技术,设计并合成一种氮掺杂量高达12
at%的氮元素超掺杂三维石墨烯网络。结果表明,该三维体系同时具备高的导电性(3.33
S cm-1)、大的比表面积(583
m2g-1)、丰富的活性位点与良好的浸润性。基于该材料制备的电容器具有高达380
F
g-1的比电容、长久的循环寿命(4600次循环充放电衰减为6.3%)及高的功率密度等优异性能。

该研究获得了国家自然科学基金和中科院武汉物数所“一三五计划”的支持。

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该项工作是汤怒江教授/都有为院士国家近年来在低维碳材料研究方向系列工作中的又一重要成果。该研究得到了科技部重点研发计划、国家自然科学基金委、中科院、江苏省纳米技术重点实验室等的资助。

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最后,该合作团队还对氮超掺杂石墨烯的磁、超级电容和氧催化等特性进行了研究,发现氮超掺杂石墨烯均表现卓越。在磁性方面,氮的超掺杂引入了高浓度的局域自旋,有利于自旋间发生强的铁磁耦合,并实现了近室温的铁磁性。此超掺杂技术还有望应用在磷和硅等元素的超掺杂,并对更难以掺杂的低维碳材料薄膜和单纳米器件具有重要借鉴意义,有望进一步推动其在电子学、自旋电子学和储能等领域的基础研究和应用开发。

(物理学院科学技术处)

该项工作是汤怒江副教授/都有为院士国家近年来在低维碳材料磁性研究方向系列工作中的又一重要成果,相关前期成果分别发表在Appl.
Phys. Lett. 102, 013111 、Sci. Rep. 3, 2566 和ACS Nano 7, 6729
等重要学术刊物上。该研究得到了科技部纳米重大研究计划、国家自然科学基金委、中科院等的资助。

(物理学院 科学技术处)

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